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    我國學者在單晶材料研究方面取得重要進展

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    我國學者在單晶材料研究方面取得重要進展

    發布日期:2018-05-15 00:00 來源:http://www.northstl.com 點擊:

      華南理工大學沈葵副研究員和李映偉團隊與美國德克薩斯大學圣安東尼奧分校陳邦林等人合作,在有序大孔單晶材料研究領域取得重要進展。研究成果以“有序大孔-微孔金屬有機骨架單晶”為題,于2018年1月12日在《科學》上在線發表。


      有的晶體本身就是一個完整的大晶粒,這種晶體稱之為單晶體,如水晶和金剛石。晶體中各原子或離子定向有序排列的就是單晶體,反之則是多晶體,在一定條件下多晶體可轉變為單晶體,同理單晶體也可轉變為多晶體。多晶與單晶體的差異主要表現在物理性質方面。多晶是眾多取向晶粒的單晶的集合。多晶與單晶內部均以點陣式的周期性結構為其基礎,對同一品種晶體來說,兩者本質相同。兩者不同處在于單晶是各向異性的,多晶則是各向同性的。在攝取多晶衍射圖或進行衍射計數時,多晶樣亦有其特色。


      金屬有機骨架材料因其獨特的孔道結構,在氣體吸附/分離、催化等領域顯示出巨大的應用潛力。目前已報道的絕大部分MOFs材料的孔徑或窗口直徑都集中在微孔范圍內,因此極大地限制了許多其在有大尺寸化合物參與的應用。近年來,雖然科學家們發展了一些制備介孔或大孔MOFs材料的合成策略,但是這些介/大孔多為無序結構,或因其多晶結構而易于坍塌。迄今為止,制備高度有序、大孔、單晶的穩定MOFs材料仍然是一個巨大挑戰。


      單晶是由結構基元在三維空間內,呈周期排列而成的固態物質。如水晶,金剛石,寶石等。單向有序排列決定了它具有以下特征:均勻性、各向異性、自限性、對稱性、小內能和大穩定性。


      研究團隊提出一種以聚苯乙烯小球三維結構為模板的合成策略,以甲醇-氨水為雙溶劑,通過“硬模板劑的制備--在大孔內填充MOF前驅體--MOF的可控晶化—去除模板劑”的制備路線,研制出有序大/微孔MOF單晶材料。該方法具有較好的通用性,通過簡單變換PS模板尺寸,可以系統調變有序大孔的直徑。同時,將該有序大/微孔ZIF-8單晶應用于苯甲醛和乙二腈的Knoevenagel縮合反應,發現其催化活性是常規微孔ZIF-8的4倍以上,而且隨著反應物分子尺寸的增大,其活性提升倍數越高。另外由于其單晶結構,該材料還具有良好的穩定性。該研究成果使得多孔材料的應用成功延伸到有序大孔單晶領域,有望在涉及大尺寸化合物的許多領域,如大分子物質的吸附/分離和催化轉化、生物大分子的裝載與控釋遞送等方面獲得廣泛的應用。



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